Библиотечный каталог авторефератов Украины

Таблиця 7

Вміст і компонентний склад водорозчинного Pu-239, 240

в ґрунтах ПТЛРВ “Рудий ліс”

*Глибина залягання в тілі поховання, м.

Таблиця 8

Вміст і компонентний склад водорозчинного U-236

в ґрунтах ПТЛРВ “Рудий ліс”

Однаковий вміст і компонентний склад ВР-форм міграції штучних ізотопів урану і плутонію у ПТЛРВ “Рудий ліс” обумовлені ізовалентним станом їх існування в системі “ґрунт-розчин”: U (IV) і Pu (IV). Причиною цього є те, що ступінь окиснення уранового ядерного палива (UO2), яке зосереджене в цьому похованні, не перевищує 20 % (~ UO2,20).

ВИСНОВКИ

1. У наслідок радіоактивного забруднення ґрунтів ближньої зони ЧАЕС опроміненим ядерним паливом валовий ізотопний склад урану в них зазнав зміни – відбулось збагачення ізотопами U-234 і U-235. Вперше в ґрунтах ближньої зони ЧАЕС встановлено кількісний вміст штучного ізотопу U-236.
2. Розподіл реакторного урану, що надійшов у ґрунти ближньої зони ЧАЕС у вигляді паливних “гарячих” часток, носить нерівномірний характер. Розроблена методика виділення урану і плутонію зі спільної наважки, що дозволяє проводити порівняльне вивчення поведінки техногенних актиноїдів у зоні гіпергенезу.
3. У процесі високотемпературного аварійного викиду у диспергованому паливі відбувалося окиснення вихідного діоксиду урану до його шестивалентного стану. У ґрунтах ближньої зони ЧАЕС виявлена присутність реакторного урану, ступінь окиснення якого досягає 63 % (стехіометрична формула UO2,63). З віддаленням від епіцентру аварії зі зменшенням загального вмісту реакторного урану у ґрунтах ступінь його окиснення та вигоряння зростає.
4. Реакторне паливо у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС зафіксоване у при­поверхневому шарі. Незалежно від типу ґрунту вертикальна міграція урану і плутонію відбувається внаслідок денудації паливних “гарячих” часток.
5. Ізотопно-геохімічним методом визначено кількість техногенного урану, аку­мульованого ґрунтами ближньої зони ЧАЕС. У ґрунти ближньої зони реак­торний уран надійшов у кількості, сумірній з кількістю природного урану.
6. Природний і реакторний уран у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС відрізняються за своєю стійкістю до впливу водних розчинів. Під час вилуговування інтенсивність водної міграції урану різного генезису зменшується у наступній послідовності: (природний рухомий уран) > (техногенний реакторний уран) > (природний кристалохімічно зв’язаний уран).
7. У ґрунтах ближньої зони ЧАЕС відносний вміст водорозчинних форм знаходження U-236 вищий, ніж Pu-239, 240. За допомогою ізотопно-індика­торного методу встановлено, що ця закономірність обумовлена різними коефіцієнтами розподілу цих радіонуклідів у системі ґрунт – розчин.
8. У ґрунтах ПТЛРВ “Рудий ліс” міграція водорозчинного урану і плутонію відбувається у вигляді псевдоколоїдних, аніонних і катіонних форм. Переважними для цих актиноїдів формами міграції є псевдоколоїдні й аніонні форми. Цей факт треба враховувати під час розробки технологій очищення природних вод і будівництві пунктів локалізації і збереження радіоактивних відходів.

Публікації

1. Соботович Э. В., Бондаренко Г. Н., Ольховик Ю. А. и др. Радиогеохимия в зоне влияния Чернобыльской АЭС. – К.: Наук. думка, 1992. – 146 с.
2. Соботович Э. В., Чебаненко С. И. Изотопный состав урана и плутония в почвах ближней зоны ЧАЭС // Доклады АН СССР. – т. 315, № 4. – 1990. – С. 885–888.
3. Чебаненко С. И. Уран и плутоний в почвах и донных отложениях ближней зоны Чернобыльской АЭС // Радиоизотопы в экологических исследованиях. – К.: Наук. думка, 1992. – С. 61–72.
4. Соботович Э. В., Бондаренко Г. Н., Чебаненко С. И. Фракционирование изотопов техногенного урана в почвах ближней зоны ЧАЭС // Геол. журн. – 2000. – № 2. – С. 79–84.
5. Чебаненко С. И. Формы химической миграции плутония–239, 240 в грунтах пункта временной локализации радиоактивных отходов “Рыжий лес” // Минерал. журн. – 2000. – т. 22, № 4. – С. 118–119.
6. Chebanenko S. I. Dolin V. V. Speciation of U, Pu and fission products in the soils of radioactive waste disposal // Пошукова та екологічна геохімія. – 2003. – № 2/3. – С. 53–57.
7. Чебаненко С. И. О коэффициенте равномерности распределения химических элементов (радионуклидов) в природных объектах // Пошукова та екологічна геохімія. – 2004. – № 4. – С. 61–64.
8. Бондаренко Г. Н., Кононенко Л. В., Чебаненко С. И. Динамика мобиль­ных и фиксированных форм трансурановых элементов в почвах Чернобыльской зоны отчуждения // Геохімія та екологія: Зб. наук. праць ІГНС НАН та МНС України. – Вип. 10. – 2004. – С. 14–19.
9. Соботович Е. В., Ольховик Ю. А., Чебаненко С. І. Трансформація паливних випадінь у ближній зоні ЧАЕС. // Ойкумена (Український екологічний вісник). – 1991. – № 2. – С. 43–48.
10. Чебаненко С. И. Степень окисления топливного урана, диспергирован­ного в ближней зоне ЧАЭС // Тез. докл. Всесоюзн. совещ. “Принципы и методы ландшафтно-геохимических исследований миграции радионуклидов”, г. Суздаль. – 1988. – С. 71.
11. Чебаненко С. И., Ковалюх Н. Н. Изучение межфазного распределения урана и плутония в системе природный объект – водный раствор изотопно-индикаторным методом // Тез. докл. 3-го Всесоюзн. симпоз. “Изотопы в гидросфере”, г. Каунас. – 1989. – С. 313–314.
12. Ольховик Ю. А, Чебаненко С. И, Костюченко Н. Г. Радиолиз воды – вероятный механизм выхода радионуклидов из “горячих” частиц топливного генезиса. // Тез. докл. IV Конференции научного совета при ГЕОХИ АН СССР по программе “АЭС – ВО”, г. Гомель, – 1990. – С. 74.
13. Бондаренко Г. Н., Чебаненко С. И., Кононенко Л. В. Исследование миграционной способности плутония и америция в почвах зоны влияния Чернобыльской АЭС // Тез. докл. 4 Междунар. симпоз. “Изотопы в гидросфере”, г. Пятигорск. – 1993. – С. 32–35.
14. Chebanenko S., Zorina O., Dolin V. Speciation of U and Pu in the soils of radioactive waste disposal // 8th International Conference on “Chemistry and Migration Behaviour of Actinides and Fission Products in the Geosphere”, Bregenz, Austria. – 2001. – P. 76.

АНОТАЦІЇ

Чебаненко С. І. Уран і плутоній у ґрунтах ближньої зони Чорнобильської АЕС. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата геологічних наук за фахом 04.00.02 – геохімія. – Інститут геохімії, мінералогії і рудоутворення НАН України, Київ, 2006.

Робота присвячена геохімії техногенних радіонуклідів в зоні впливу Чорнобильської АЕС.

Установлено, що в ґрунтах ближньої зони ЧАЕС внаслідок акумуляції диспергованого реакторного палива ізотопний склад U зміщений щодо природної константи убік збагачення ізотопами U-234 і U-235, присутній штучний U-236. Реакторне паливо надійшло в ці ґрунти у кількості, сумірній з кількістю в них природного U.

Заглиблення Pu-239, 240 у ґрунтах відбувається за рахунок механічної міграції паливних “гарячих” часток, стійких до деструкції в зоні гіпергенезу.

Експериментально показано, що U-236 і Pu-239, 240 неадекватно розподіляються в системі ґрунт–розчин; Pu проявляє вищу, ніж U, сорбційну здатність. Для урану різного генезису встановлений ряд за зменшенням міграційної здатності: рухомий природний U > техногенний реакторний U > кристалохімічно зв’язаний U.

Визначено, що у ґрунтах ПТЛРВ “Рудий ліс” міграція водорозчиного Pu реалізується за рахунок одночасного співіснування у ґрунтових розчинах його катіонних, аніонних і псевдоколоїдних форм.

Ключові слова: ґрунт; уран; плутоній; радіонуклід; ізотоп; ядерне паливо; “гаряча” частка; вилуговування; адсорбція; форма міграції.

Чебаненко С. И. Уран и плутоний в почвах ближней зоны Чернобыльской АЭС. – Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата геологических наук по специальности 04.00.02 – геохимия. – Институт геохимии, минералогии и рудообразования НАН Украины, Киев, 2006.

Работа посвящена рассмотрению геохимии техногенных радионуклидов в зоне влияния Чернобыльской АЭС.

Установлено, что в почвах ближней зоны ЧАЭС вследствие аккумуляции диспергированного реакторного топлива изотопный состав урана смещен отно­сительно природной константы в сторону обогащения изотопами U-234 и U-235. В этих же почвах обнаружено присутствие искусственного изотопа U-236. Реакторное урановое топливо поступило в почвы ближней зоны ЧАЭС в коли­честве, соизмеримом с количеством содержащегося в них природного урана и аккумулированного в приповерхностных слоях. Количественный баланс изото­пов урана природного и реакторного генезиса в почвах определялся на основа­нии валового содержания урана в почвах, атомного отношения U-238 / U-235 для изотопной смеси и для уранового топлива, поступившего в конкретную почву.

Распределение твердофазных топливных выпадений в почвах носит неравномерный характер, что обусловлено различной дисперсностью и гетерогенностью изотопного состава топливных “горячих” частиц.

В связи с этим для сравнительного изучения поведения урана и плутония в почвах была разработана радиохимическая методика совместного выделения этих актиноидных элементов из одной общей навески пробы. Изотопный состав урана и плутония, а также их количественное содердание в почвах определялось с помощью альфа- и масс-спектрометрического методов анализа.

Определен изотопный состав поступившего в почвы ядерного топлива, а также степень его окисления. Показано, что по мере удаления от эпицентра аварии в почвы поступало более выгоревшее и более окисленное облученное урановое топливо (до 63 %).

Установлено, что заглубление Pu-239, 240 в почвах происходит за счет механической миграции топливных “горячих” частиц, устойчивых к деструкции в зоне гипергенеза.

Экспериментально показано, что U-236 и Pu-239, 240 неадекватно распределяются в системе почва – раствор. При этом плутоний проявляет более высокую, чем уран, сорбционную способность. Этот факт доказан на основании одинаковых значений “процента предельной выщелачиваемости” U-236 и Pu-239, 240 в системе почва – раствор, которые определялись изотопно-индикаторным методом (способ И. Е. Старика). В качестве изотопных индикаторов использованы стандартные образцы растворов U-232, Pu-236 и Pu-242. Для изотопов урана природного и техногенного генезиса, в свою очередь, установлен следующий ряд по уменьшению миграционной способности: подвижный природный уран > техногенный реакторный уран > кристаллохимически связанный уран.

Обнаружено, что в почвах интенсивность вертикальной миграции мобильных форм плутония совпадает с интенсивностью его механической миграции, что объясняется независимым образованием и сущестованием этих мобильных форм в каждом почвенном слое.

Экспериментально установлено, что в почвогрунтах ПВЛРО “Рыжий лес” водорастворимая миграция урана и плутония реализуется за счет одновременно сосуществующих в почвенных растворах катионных, анионных и псевдоколлоидных форм этих актиноидов, что следует учитывать при разработке технологий очистки воды и строительстве хранилищ для облученного ядерного топлива.

Ключевые слова: почва; уран; плутоний; радионуклид; изотоп; ядерное топливо; “горячая” частица; выщелачивание; адсорбция; форма миграции.

Chebanenko S.I. Uranium and plutonium in soils of near-zone of Chernobyl NPP. – Manuscript.

Candidate degree dissertation (geology) on speciality 04.00.02 – geochemistry. – Institute of Geochemistry, Mineralogy and Ore-formation of the National Academy of Sciences of Ukraine, Kyiv , 2006.

Work is devoted to consideration of technogeneous radionuclides geochemistry in the affected zone of Chernobyl NPP.

It is established that isotopic composition of U in soils of near zone of Chernobyl NPP is shifted toward enriching by U-234 and U-235 isotopes relatively to a natural constant because of accumulation of dispersed reactor fuel, U-236 was found in the same soils. An amount of reactor U fuel contaminated soils of near zone of Chernobyl NPP is commensurable with amount of the natural U contained in them.

It is established that deepening of Pu-239, 240 in soils was the result of mechanical migration of fuel “hot” particles resistant to destruction in the hypergenesis zone.

It is experimentally shown that U-236 and Pu-239, 240 are inadequately distributed in the system “soil – solution”, Pu demonstrates higher sorption ability, than that of U. The following row is set on diminishing of migration ability for U isotopes of natural and technogenic genesis: mobile natural U > technogenic reactor U > crystal-chemically-bound U.

U and Pu water-soluble migration in the land-buried soils of temporary storage of radioactive waste “Red forest” is realized owing to the cation, anion and pseudocolloid species of these actinoids simultaneously coexisting in soil solutions.

Keywords: soil; uranium; plutonium; radionuclide; isotope; nuclear fuel; “hot” particle; leaching; adsorption; migration species.