Библиотечный каталог авторефератов Украины

ІНСТИТУТ ГІГІЄНИ ТА МЕДИЧНОЇ ЕКОЛОГІЇ  ім. О.М.МАРЗЕЄВА АМН УКРАЇНИ

ГОЛІЧЕНКОВ ОЛЕКСАНДР МИХАЙЛОВИЧ

УДК 613.5:541.6.613:624:69

ГІГІЄНІЧНЕ ЗНАЧЕННЯ КОМПЛЕКСУ ВЕДУЧИХ КОМПОНЕНТІВ ПОЛІМЕРНИХ МАТЕРІАЛІВ (ФЕНОЛУ, СТИРОЛУ, ФОРМАЛЬДЕГІДУ) ЯК ФАКТОРІВ ЗАБРУДНЕННЯ ЖИТЛОВОГО СЕРЕДОВИЩА.

14.02.01 – гігієна

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата медичних наук

Київ – 2006

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті гігієни та медичної екології ім. О.М. Марзеєва

АМН України.

Науковий керівник: д.мед.н., професор Волощенко Олег Ігнатович,

                                Інститут гігієни та медичної екології ім. О.М. Марзеєва АМН

                                України, завідуючий лабораторією гігієни нових хімічних

                                матеріалів, препаратів та біомоніторингу.

Офіційні опоненти: член-кор. АМН України, д.мед.н., професор

                                Бардов Василь Гаврилович, Національний медичний

                                університет ім. О.О. Богомольца МОЗ України, завідуючий

                                кафедрою пропедевтики гігієни та радіаційної гігієни.

                                 д.мед.н. Рожковська Галина Павлівна, Інститут

                                 екогігієни і токсикології ім. Л.І. Медведя МОЗ України,

                                 провідний науковий співробітник відділу гігієни полімерів

                                 та токсичних відходів.

Провідна установа: Інститут медицини праці АМН України, лабораторія    

                                промислової токсикології та гігієни праці при використанні

                                хімічних речовин, м. Київ.

Захист відбудеться “  21  ” квітня 2006 року о 10 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.604.01 Інституту гігієни та медичної екології ім. О.М. Марзеєва АМН України за адресою: 02094, м. Київ, вул. Попудренка, 50.

З дисертацією можна ознайомитись у бібіліотеці Інституту гігієни та медичної екології ім. О.М. Марзеєва АМН України за адресою:

м. Київ, вул. Попудренка, 50.

Автореферат розісланий “  14  ” березня 2006 року.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради                                 Б.Ю. Селезньов

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. З гігієнічної точки зору надто важливим недоліком матеріалів на основі полімерів є їхня властивість до виділення в процесі експлуатації у повітряне середовище низькомолекулярних хімічних речовин. Такими речовинами можуть бути вільні мономери, продукти старіння і  деструкції, які можуть негативно впливати на організм і тому мають важливе значення у формуванні умов проживання населення (К.І. Станкевич, В.М. Чекаль, А.М. Сердюк, В.О. Шефтель, О.І. Волощенко,  В.Г. Бардов, Л.М. Шафран, Г.П. Рожковська, Н. Є. Дишиневич, О. В. Кайсина). Найбільш розповсюдженими компонентами полімерних матеріалів, які входять до їх рецептур, є фенол, стирол і формальдегід. Основним забруднювачем повітря житлових приміщень вважається формальдегід, бо його концентрації в більшості випадків перевищують ГДК у багато разів. Саме через це, розлади здоров’я людей зв'язують саме з ним, що зумовлено недостатньою кількістю натурних досліджень і даних про комбіновану дію хімічних речовин, що забруднюють повітря житлових приміщень. Вважається, що на рівні низьких концентацій дія хімічних речовин характеризується як сумація або вони діють незалежно. Біологічна дія пріоритетних хімічних забруднювачів повітряного середовища житлових приміщень (стирол, фенол, формальдегід) вивчена при їх ізольованому впливі, однак відсутні повідомлення про їх комбіновану дію на низьких рівнях (концентрації, які реально зустрічаються в житлі) при тривалій экспозиції, що і викликало необхідність натурних досліджень забруднення повітря житла та проведення експерименту по вивченню їх комбінованої дії.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконана в рамках планових  науково-дослідних робіт інституту за темами: "Виявлення закономірностей міграції шкідливих компонентів із синтетичних та полімерних матеріалів та виробів із них в зв’язку з їх застосуванням в будівництві, побуті та харчовій промисловості з метою гігієнічного нормування", шифр теми ВН.16.6.98, № держреєстрації 0198U007384; "Токсиколого-гігієнічна оцінка продуктів термічної деструкції неметалевих матеріалів та нових вогнегасних речовин", шифр теми ВН.16.35.00, № держреєстрації 0100U002683, а також "Встановити роль і значення полімерних матеріалів в формуванні санітарно-гігієнічного стану повітряного середовища житла", за державною програмою "Здоров’я нації", шифр теми ДП 04.03, № держреєстрації 0103U005109.

Мета і завдання досліджень. Метою роботи було: встановити закономірності формування хімічного забруднення повітряного середовища житлових приміщень і  характер комбінованої дії на організм ведучих органічних хімічних забруднювачів житла. У відповідності з поставленою метою вирішенню підлягали наступні завдання:

• Вивчення в натурних умовах особливостей формування стану якісного й кількісного хімічного забруднення повітряного середовища житлових

--------------------------------------------------------------------------------------------------

Висловлюю глибоку подяку доктору медичних наук, професору Чекалю Віктору Микитовичу за консультативну допомогу при виконанні дисертації.

    приміщень, зумовленого застосуванням полімерних матеріалів;

• Визначення ведучих із гігієнічних позицій хімічних забруднювачів повітряного середовища;
• Встановлення залежностей між забрудненням повітряного середовища житла, насиченістю полімерними матеріалами й параметрами мікроклімату;
• Розробка прогнозних моделей залежності забруднення повітря приміщень від насиченості полімерними матеріалами у житлі та параметрів мікроклімату;
• Вивчення біологічної дії пріоритетних забруднювачів повітря (фенол, стирол, формальдегід) на організм теплокровних тварин (білі щури) при їх комбінованій дії в концентраціях, що реально зустрічаються в житлі;
• Розробка та обгрунтування коефіцієнтів комбінованої дії фенолу, стиролу й формальдегіду.

Об’єкти досліджень. Об’єктами досліджень були житлові квартири на масиві Троєщина в м. Києві. Хронічний токсикологічний експеримент проводили на білих безпорідних щурах-самцях.

Предмет досліджень. Предметом досліджень були:  повітря житлових приміщень  та атмосферне повітря, параметри мікроклімату квартир, їх насиченість полімерними матеріалами, сироватка крові та кров піддослідних тварин, їх функціональний стан.

Методи досліджень. При виконанні роботи застосовувались санітарно-гігієнічні, санітарно-хімічні, токсикологічні, фізіологічні, гематологічні, біохімічні, морфологічні, математичні і статистичні методи досліджень.

Наукова новизна отриманих результатів. Отримані нові дані про гігієнічне значення в житловому середовищі газовиділень із складних комплексів полімерних матеріалів, які використовуються в будівництві й побуті, та показані основні закономірності міграції хімічних речовин з полімерних матеріалів у повітряне середовище житлових приміщень. Розроблені математичні моделі прогнозування рівня міграції хімічних речовин з полімерних матеріалів в умовах житла в залежності від насиченості полімерами та параметрів мікроклімату.

За допомогою експериментальних комплексних досліджень встановлені закономірності різнопланового впливу суміші трьох ведучих хімічних забруднювачів повітря на організм, а також кількісні і якісні особливості біологічної дії фенолу, стиролу і формальдегіду як при ізольованому, так і комбінованому впливі – в умовах токсикологічного експерименту.

Вперше експериментально встановлений характер комбінованої дії основних забруднювачів повітря – фенолу, стиролу й формальдегіду. Так, якщо фенол, стирол і формальдегід не перевищують ГДКс.д., то характер їх комбінованої дії описується як антагонізм. У випадках перевищення ГДКс.д. вказаних компонентів в 10 і більше разів має місце ефект потенціювання.

Практичне значення отриманих результатів. Вдосконалення державного санітарно-епідеміологічного нагляду за станом оточуючого середовища житла і санітарно-епідеміологічної експертизи можливості використання виробів з полімерних матеріалів, до складу яких входять фенол, стирол і формальдегід. За результатами дисертаційної роботи розроблено та опубліковано інформаційний лист "Метод розрахунку орієнтовних концентрацій   хімічних речовин в повітрі житлових приміщень в залежності від насиченості полімерними матеріалами" № 28-2006.

Особистий внесок здобувача. Автор безпосередньо виконав дослідження по всіх напрямках роботи. Санітарно-хімічний аналіз проб повітря  і біохімічні  дослідження виконувались як автором, так і співробітниками лабораторії. Частина досліджень, що стосуються використання математичних моделей для опису залежностей забруднення від параметрів мікроклімату та розрахунку коефіцієнтів комбінованої дії, виконана за консультативною допомогою д.б.н., проф. М.Ю. Антамонова. За обсягом всіх виконаних досліджень вони становлять не більше 10% об’єму робіт. Дисертант також особисто провів первинну обробку результатів, аналіз та узагальнення матеріалу.

Апробація результатів дисертації. Результати роботи доповідались на “Нараді з питань організації державного санітарно-епідеміологічного нагляду за виробництвом, застосуванням, реалізацією полімерних і синтетичних матеріалів та виробів з них”, м. Донецьк, 2003 рік; на 14 з’їзді гігієністів України “Гігієнічна наука та практика на рубежі століть”, м. Дніпропетровськ, 2004 рік; на науково-практичних конференціях: "Актуальні питання гігієни та екологічної безпеки в Україні на рубежі століть", м. Київ, 1999 рік; "Актуальні питання гігієни та екологічної безпеки в Україні на рубежі століть", м. Київ, 2000 рік; “Наукові обгрунтування безпеки для здоров’я населення сучасних полімерних синтетичних матеріалів і препаратів побутової хімії”, м. Київ, 2003 рік; "Актуальні питання гігієни та екологічної безпеки України (Перші марзеєвські читання)", м. Київ, 2005 рік.

Публікації. Основні матеріали дисертації опубліковані в 6 наукових працях, в тому числі 4 самостійних, у фахових виданнях, рекомендованих ВАК України, матеріалах науково-практичних конференцій та з’їзду гігієністів.

Структура та обсяг дисертації. Дисертаційна робота складається з  вступу, огляду літератури, розділу "Об’єкти, обсяг і методи дослідження", розділів власних досліджень, аналізу і узагальнення результатів досліджень, висновків та списку використаних джерел, який включає 187 посилань (з них 138 країн СНД та 49 іноземних). Робота викладена на 144 сторінках, ілюстрована 24 таблицями та 11 рисунками.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

Розділ 1. Огляд літератури. Даний розділ містить аналітичний огляд літератури з проблеми сучасного стану вивчення хімічного забруднення людського помешкання в зв’язку з застосуванням полімерних матеріалів,  вивчення комбінованої дії хімічних речовин на низьких рівнях концентрацій. Дана токсиколого-гігієнічна характеристика основних забруднювачів повітряного середовища житлових приміщень при їх ізольованій дії.

Розділ 2. Об’єкти, обсяг і методи дослідження. У розділі описані матеріали, методи, об’єкти та обсяг досліджень, що використовувались для вирішення поставлених завдань.

Об’єктами вивчення були житлові квартири, збудовані за типовими проектами серій Т-96 і КТ-16 на масиві Троєщина в м. Києві з терміном експлуатації від 8 місяців до 2 років. Дослідження проводили в теплий та холодний періоди року. В теплий період було обстежено 64 квартири з південною та північною орієнтацією житлових приміщень, в холодний період було обстежено 10 ще не зданих в експлуатацію і 80 заселених 2-3-х кімнатних квартир, тобто 160 основних житлових приміщень квартири. Таким чином, було обстежено до 300 житлових приміщень, в яких проведено більш 2400 вимірів показників мікроклімату квартир, відібрано та проаналізовано більше 1600 проб атмосферного повітря і повітря квартир.

Оцінка параметрів мікроклімату (температура,  відносна вологість, повітреобмін) внутрішнього середовища житла та відбір проб повітря проводилися по загально-прийнятим у гігієні методам ("Общая гигиена. Руководство к практическим занятиям". под ред И.И. Даценко. 1988 г.). Насиченість полімерними матеріалами визначали згідно “Инструкции по санитарно-гигиенической оценке полимерных материалов, предназначеных для применения в строительстве и производстве мебели”,  №6035 А-91.

Побутові процеси (приготування їжі та інш.) до і під час відбору проб не здійснювались, тобто цим виключали забруднення повітря житла продуктами спалювання побутового газу. Відбір проб повітря в житлі проводився паралельно з відбором проб атмосферного повітря. Кількісний і якісний склад забруднення повітряного середовища житла та атмосферного повітря досліджували методом   капілярної газової хроматографії, який характеризується високою чутливістю визначення та відтворюваністю результатів аналізу  (Ляшенко В.І. та інш., 1990).

Хронічний токсикологічний експеримент проводили на білих безпорідних щурах-самцях. Комбінована дія вивчалася на 9 групах тварин (20 в групі), ізольована на 7 групах (по 20 в групі) в умовах безперервного, цілодобового затруєння. Годування і догляд за тваринами відповідали  наказу МОЗ СРСР "Про норми годування лабораторних тварин і продуцентів" і "Санітарним правилам по влаштуванню, обладнанню і утриманню експериментально-біологічних клінік". Дослідження проводили на протязі 4-місячного періоду в 200 літрових камерах Б.А. Курляндського.

Для оцінки функціонального стану лабораторних тварин був вибраний комплекс фізіологічних, біохімічних і біологічних показників: загальний стан тварин і маса тіла, зміна сумаційно-порогового показника, кількість гемоглобіну, еритроцитів і лейкоцитів (В.Е. Предтеченский, 1964.), вміст білку (Flores R, 1978) аспарагінової і аланінової трансаміназ в сироватці крові (Инструкция по определению глутамино-аспарагиновой и глутамино-аланиновой трансаминаз:  Институт биологической и медицинской химии АМН СССР. -М.: МЗ СССР. -1974.) Дослідження проводили на початку експерименту (фон), через 2, 3, 4 місяці впливу і по закінченню відновного періоду (1 міс.).

Обробку і оцінку результатів досліджень виконували за допомогою методів параметричної й непараметричної статистики, кореляційного, кореляційно-регресивного аналізу (одно- та багатофакторного) (Лакин Г.Ф., 1973; Гублер Е.В., 1978; Д.С. Сепетлиев, 1968). В основному математична обробка виконувалась на ПК з використанням стандартних статистичних пакетiв  Statgraphics, STATISTICA.

Оцінка  комбінованої дії базувалась на зіставленні з апріорною сумацією ефектів і в порівнянні з незалежною дією факторів (М.Ю. Антамонов, 2003). В першому випадку комбінована дія оцінювалась як сумація, антагонізм і потенціювання, а в другому – назалежна дія, антагонізм і потенціювання. В основу методу розрахунку коефіцієнтів комбінованої дії була покладена методика вірогідносної кількісної оцінки біологічних ефектів (В.И. Сватков, и соавт. “Методические рекомендации по вероятностной количественной оценке сочетанного влияния факторов радиационной и нерадиационной природы на организм”, МЗ УССР. 1981), що передбачає кількісну оцінку комбінованої дії. Коефіцієнти комбінованої дії розраховувались по всім дослідженим показникам  (СПП, АЛТ, АСТ, білок сироватки крові, гемоглобін, еритроцити, лейкоцити, маса тіла) для всіх 8 досліджених груп тварин в динаміці протягом всього експерименту.

Розділ 3. Власні дослідження.

3.1. Результати натурних досліджень повітряного середовища житлових приміщень і атмосферного повітря.

3.1.1. Визначення параметрів мікроклімату й насиченості полімерними  матеріалами житлових приміщень.

Вивченння параметрів мікроклімату показало, що середня температура повітря в житлових приміщеннях і відносна вологість знаходились в межах оптимальних величин. Звертає на себе увагу вкрай незадовільний обмін повітря в квартирах. В теплий період досліджень (при закритих кватирках) він складав у середньому 0.2 об./год. і коливався від 0 до 0.8 об./год.(через вентиляційні канали), при оптимальній кратності 1.5 об./год. В холодний період обмін повітря складав 0.4 об./год. (від 0.05 до 1.2), що вище ніж в теплий період, але також  далекий від нормативних величин. Незважаючи на більш високі цифри обміну повітря в холодний період, слід відзначити, що фактично в теплий період вентиляційний режим краще ніж в холодний за рахунок постійної аерації квартир через вікна й кватирки.

Насиченість полімерними матеріалами складала: будівельні матеріали 0.46 (0.4-0.9) м2/м3, меблі 0.46 (0.1-1.9) м2/м3, килимові вироби 0.22 (0.1-0.4) м2/м3, загальна 0.91 (0.4-3.1) м2/м3.

3.1.2. Санітарно-хімічні дослідження повітряного середовища житлових

приміщень і атмосферного повітря.

Проведені санітарно-хімічні дослідження атмосферного повітря і повітряного середовища житлових приміщень показали наявність у пробах повітря різноманітних за фізико-хімічними і біологічними властивостям хімічних сполук (до 50). Зважаючи на ці обставини, всі хімічні речовини об'єднали в групи, виходячи з спорідненості їх фізико-хімічних властивостей, що визначають  шляхи метаболізму в організмі і токсичність: 1. Група бензолу: бензол, толуол, ксилоли, 1.4-метилбензол, пропілбензол, 1.2, 3-триметилбензол, псевдокумол, бутилбензол, метил-н-пропілбензол, диметилетилбензол, диетилбензол, тетраметилбензол, н-амілбензол, этилбензол, кумол, метил-н-пропілбензол, цимол; 2. Група ацетатів: этилацетат, бутилацетат, вінілацетат; 3. Група насичених вуглеводнів: додекан, гексан, гептан, нонан, декан, ундекан, октан, ізооктан; 4. Група альдегідів і кетонів: формальдегід, ацетон; 5. Група аліфатичних циклічних вуглеводнів: циклогексан, метилциклогексан, диметилциклогексанон; 6. Група насичених вуглеводнів із розгалуженим ланцюгом: триметилпентан, ізометилпентан, метилоктан, метилгептан, диметилгептан; 7. Група стиролу: стирол, метилстирол;  8. Кислоти: оцтова кислота, мурашина кислота; 9. Нафталін і його гомологи: нафталін, метилнафталін; 10. Фенол; 11. Індан, інден; 12. Діетиламін.

Аналіз показав, що серед хімічних сполук, визначених в повітряному середовищі житлових приміщень, найбільша питома вага (частота визначення в пробах, перевищення встановлених регламентів) належали хімічним речовинам, що приведені в таблиці 1.

Таблиця 1.

Середні концентрації хімічних речовин у повітряному середовищі житлових приміщень.

Концентрації хімічних речовин, означених в таблиці, перевищували ГДКс.д. для атмосферного повітря в 12.2 – 93.3% відібраних проб повітря. Особливо велике перевищення ГДК зафіксовано по формальдегіду – в середньому в 13.6 разів, по стиролу в 26.5 раза, по фенолу 8.0 разів. В житлових приміщеннях з великим вмістом полімерних матеріалів перевищення ГДКс.д. по формальдегіду доходило  до 58.3 разів, по стиролу до 190, по фенолу до 56.7 разів. Виходячи з цього, можна стверджувати, що фенол, стирол і формальдегід є основними забруднювачами житлового середовища. Результати натурних досліджень рівня забруднення атмосферного повітря і повітря житлових приміщень показали, що в холодний і теплий періоди спостережень середні концентрації хімічних речовин у повітрі житлових приміщень перевищували рівень забруднення атмосферного повітря в 3-15 разів (по всім 12 групам хімічних речовин), це свідчить про те, що вирішальну роль у забрудненні житлових приміщень відіграють внутрішні, а не зовнішні джерела забруднення.

3.1.3. Побудова математичних моделей залежності забруднення повітря квартир хімічними органічними сполуками від факторів житлового середовища.

З метою з'ясування зв’язку забруднення повітря приміщень з параметрами мікроклімату та насиченістю був проведений кореляційний аналіз отриманих даних. В основному математична обробка виконувалась на ПК з використанням стандартних статистичних пакетiв  Statgraphics, STATISTICA. Для первинної пiдготовки таблиць та промiжних розрахункiв використовувався пакет Excel.

Аналіз коефіцієнтів кореляції результатів холодного періоду досліджень показав залежність концентрацій практично всіх досліджених груп хімічних речовин від насиченості приміщень килимовими виробами, меблями, загальною насиченістю, вентиляцією. Сумарна забрудненість квартир (К сум.) теж в значній мірі залежить від вказаних факторів, коефіцієнти кореляції вказують на наявність сильного зв’язку між ними, коефіцієнти кореляції складали: для вентиляції – 0,725, для насиченості полімерами від 0,899 до 0,934 при рівні значимості р=0.001. Між К сум. квартири і К сум. атмосфери коефіцієнт кореляції складав 0.257 при рівні значимості р=0.18, що вказує на відсутність прямого зв’зку між забрудненням атмосферного повітря та повітря квартир.

В теплий період досліджень кореляційні залежності були найбільш виражені між формальдегідом, стиролом, фенолом, насиченими вуглеводнями з розгалуженим ланцюгом, Ксум. квартири та насиченостями (килимами, меблями, загальною). Знайдена залежність між вологістю повітря в приміщеннях та концентраціями бензолу, ацетатів, насичених вуглеводнів, формальдегіду та суиарною забрудненістю повітря квартир (Ксум.). Встановлений факт підтверджує знайдену раніш в модельованих умовах закономірність, що міграція хімічних речовин із полімерних матеріалів при відносній вологості повітря більше 40% зростає.

Вивчення залежності концентрацій хімічних речовин від параметрів мікроклімату та насиченості полімерними матеріалами з допомогою лінійного регресійного одно- та багатофакторного аналізу показало, що  основними факторами,  впливаючими на забрудненість повітря квартир, являються насиченість полімерними матеріалами, вентиляція та для деяких хімічних речовин відносна вологість. Для розрахунку брались тільки достовірно корелюючі між собою величини. Одержані рівняння дозволяють розраховувати імовірні концентрації хімічних сполук в повітрі житлових приміщень в залежності від  вище зазначених факторів:  Y = 0.005 + 0.063X (X-насиченість меблями), Y = - 0.005+0.012X (X-загальна насиченість), Y – концентрація фенолу; Y = -0.314+0.104Х1-0.1Х2+0.012Х3 (Х1-загальна насиченість, Х2 –вентиляція, Х3-вологість), Y = -0.021+0.037X (Х-загальна насиченість), Y – концентрація стиролу; Y=-0.186+0.208X1+0.065X2 (Х1-загальна насиченість, Х2-вентиляція), Y=-0.866+2.675X1+0.013X2 (Х1-насиченість килимами, Х2-вологість), Y – концентрація формальдегіду; Y=-0.682+1.177X (Х-загальна насиченість), Y – концентрація бензолу; Y=-0.399+0.584X (Х-загальна насиченість), Y – концентрація ацетатів (етилацетат, бутилацетат, вінілацетат); Y=-0.169+0.370X (Х-загальна насиченість), Y – концентрація циклогексану, циклогексанону; Y=-0.125+0.435X (Х-загальна насиченість), Y – концентрація оцтової кислоти.

Дослідження вкладу зазначених факторів в забруднення приміщень показало (рис. 1, 2, 3), що  найбільший внесок в розрахункове значення сумарної забрудненості належить факторам насиченості полімерними матеріалами. Внесок інших факторів менш значимий. Забруднення атмосферного повітря зумовлює незначний внесок в забруднення квартир органічними хімічними речовинами. Збільшення  загальної насиченості, насиченості меблями, відносної вологості

призводить до зростання забруднення повітря, а з зростанням об’єму вентиляції забрудненість повітря в квартирі знижується.

3.2. Результати експериментальних досліджень комбінованої і ізольованої дії стиролу, фенолу й формальдегіду.

В процесі 4-х місячного експерименту реєструвалися показники функціонального стану тварин. Визначали комплекс гематологічних (вміст гемоглобіну, еритроцитів, лейкоцитів), біохімічних (загальний білок сироватки крові, аланінамінотрансфераза, аспартатамінотрансфераза), стан центральної нервової системи оцінювали шляхом вимірювання сумаційно-порогового показника. Велося спостереження за загальним станом тварин, реєструвалася їх маса тіла. В кінці експерименту, по закінченні відновного періоду, тварини забивались методом декапітації з наступним визначенням масових коефіцієнтів внутрішніх органів.

Рівні концентрацій та їх поєднання в камерах при вивченні комбінованої дії приведені в  таблиці 2.

Таблиця 2.

Концентрації фенолу, стиролу й формальдегіду в затравних камерах.

продовження таблиці 2.

Результати токсикологічного експерименту дозволяють зробити висновок, що найбільш чутливими до дії фенолу, стиролу і формальдегіду (найбільша кількість статистично вірогідних змін у порівнянні з контролем), виявилися: активність трансаміназ (аланінамінотрансфераза і аспартатамінотрансфераза) в сироватці крові і сумаційно-пороговий показник як при ізольованій, так і при комбінованій дії, причому найбільш виражені зміни спостерігалися в групах комбінованої дії в кінці експерименту (таблиця 3).

Таблиця 3.

Величина сумаційно-порогового показника та активність трансаміназ сироватки крові піддослідних тварин при комбінованій та ізольованій дії максимальних концентрацій фенолу, стиролу і формальдегіду в кінці експерименту.

Аналіз зміни вмісту АЛТ і АСТ сироватки крові тварин, що зазнали впливу суміші фенолу, стиролу й формальдегіду, показує, що у порівнянні з групами ізольованої дії ефект при комбінованій дії виражений більш значно. Починаючи з 3-го місяця, в усіх групах спостерігалися стійкі зміни вмісту ферментів, що зберігалися протягом всього 4-х місячного експерименту, а в групах з максимальними концентраціями зміни АЛТ були вірогідними і у відновному періоді, що свідчить про глибину пошкодження та низьку зворотність  дії суміші на печінку тварин цих груп. Вірогідні зміни гематологічних (гемоглобін, еритроцити, лейкоцити) показників спостерігалися в основному в групах комбінованої дії, де концентрації фенолу, стиролу і формальдегіду знаходились на максимальних рівнях, після 4-х місяців інгаляційного впливу.

3.3 Оцінка характеру комбінованої дії фенолу, стиролу і формальдегіду.

Коефіцієнти комбінованої дії розраховували для всіх термінів впливу і по всім показникам: гематологічним, біохімічним та СПП.  При аналізі коефіцієнтів комбінованої дії використовували принцип орієнтації на найбільш несприятливі зрушення в організмі. Аналіз показників функціонального стану тварин  показав, що в основі  природи комбінованої дії лежить синергоантагонізм, тобто чергування потенціювання і антагонізму  в залежності від умов комбінованої дії. Види комбінованої дії, зареєстровані в експерименті, наведені в таблиці 4.

Таблиця 4.

Види комбінованої дії, зареєстровані в експерименті.

Як видно з наведених даних, ефекти антагонізму і потенціювання протягом всього експерименту явище досить часте, в той час як випадки сумації зустрічаються вкрай рідко.

Якщо виходити тільки з класичної концепції лімітуючих показників, прийнятої для нормування хімічних речовин, тобто з врахуванням тільки вірогідно змінених показників організму по завершенню хронічного експерименту, то можна вважати, що на рівні ГДК і близьких до них концентрацій фенол, стирол і формальдегід діють як антагоністи. Їх коефіцієнти комбінованої дії знаходились в межах від 0.93±0.18 (по АЛТ) до 0.73±0.13 (по АСТ).

При збільшенні концентрації компонентів суміші  до 10 і більше разів (що зустрічаються реально в повітрі житлових приміщень) спостерігається ефект потенціювання, причому сильно виражений. Зі збільшенням часу впливу величина коефіцієнту комбінованої дії зростала. Це найбільш характерно для таких показників як СПП, АЛТ, АСТ, де антагонізм змінювався потенціюванням після 4-х місяців впливу. Коефіцієнти комбінованої дії склали від 1.66±0.11 до 3.82±0.30 по АЛТ, 1.85±0.39 до 5.31±1.05 по АСТ, 1.88±0.07 до 13.08±0.74 по СПП.  Якщо брати середні значення ККД по всім тестам і групам, то тут зазначена тенденція проявляється ще сильніше, що дозволяє говорити про те, що небезпека досліджуваної суміші зростає пропорційно термінам експозиції (Рис.4)

Рис. 4. Середні значення коефіцієнтів комбінованої дії в залежності від терміну експозиції білих щурів.

Розділ 4. Аналіз і узагальнення результатів досліджень.

Таким чином, формування хімічного забруднення повітряного середовища основних житлових приміщень квартир знаходиться в прямій залежності від "насиченості" приміщень полімерними матеріалами, параметрів мікроклімату квартир, причому сумарне забруднення повітряного середовища квартир  значно переважає над забрудненням атмосферного повітря. Головну роль в формуванні хімічного забруднення повітряного середовища житлових приміщень відіграють не атмосферні забруднення, а внутрішні джерела: меблі, лако-фарбові, клеєві матеріали, синтетичні килимові вироби. Пріорітетними забруднювачами повітря житлових приміщень є фенол, стирол і формальдегід. Дані натурних спостережень дозволили зробити висновок про те, що полімерні матеріали, які використовуються для облаштування житлових приміщень і виробництва меблів, є джерелом тривалого забруднення повітряного середовища.

Результати досліджень комбінованої дії фенолу, стиролу і формальдегіду показали, що варіювання в широких межах концентрації одного компоненту може призводити до парадоксу малих концентрацій. Антагонізм однієї речовини проти іншої може змінюватись потенціюванням при підвищенні концентрації. Збільшення або зменшення термінів впливу компонентів комбінації, а також варіювання послідовності збільшення концентрації речовин в суміші може стати причиною синергоантагонізму. Причому, по різним показникам в одні і ті ж терміни можуть реєструватися різні ефекти комбінованої дії. Тобто, можна вибрати такі показники життєдіяльності організму, з яких одні наражаються на синергічний, а інші на антагоністичний ефект. Однак, в кожному показникові організму є параметри, зв'язані з послідовністю фаз, тривалістю і силою його зміни. В даному випадку при оцінці отриманих коефіцієнтів комбінованої дії необхідно орієнтуватися на найбільш несприятливі зрушення в організмі.

Як показали наші дослідження, зі збільшенням часу впливу фенолу, стиролу і формальдегіду імовірність потенціювання токсичної дії значно підвищується, в той час як імовірність появи антагонізму знижується. Імовірність виникнення ефектів сумації дуже мала і по закінченню експерименту дорівнює нулю. Таким чином, отримані результати свідчать, що при низьких рівнях величина комбінаційного ефекту не рівна сумі ефектів ізольованої дії. Отже, підхід до комбінаційного ефекту як нової якісної і кількісної визначенності важливий в гігієні як з теоретичної, так і з практичної точки зору.

Отримані результати, а також дані літератури вказують на необхідність вдосконалення методичних підходів, що застосовуються зараз в гігієні   до оцінки небезпеки хімічних речовин при комбінованій дії на низьких рівнях. Це стосується передусім підходів, основаних на думці, що на низьких рівнях ефекти  комбінованої дії будуть сумуватись або  виявляти незалежну дію, а можливість збільшення або зменшення комбінаційного ефекту у порівнянні з сумою ефектів малоймовірна.

Проведені нами дослідження показали, що фенол, стирол і формальдегід при спільній дії в концентраціях, присутніх в повітрі житлових приміщень,  характеризуваться потенціюючою дією і тому є небезпечними для здоров’я людей, що в них мешкають.  Для попередження шкідливого впливу на організм хімічних речовин, що виділяються з полімерних матеріалів будівельного і побутового призначення, необхідно здійснювати гігієнічне регламентування  з урахуванням їх комплексного застосування в житлі.

ВИСНОВКИ

1. Рівень хімічного забруднення повітря  житлових приміщень значно перевищує рівень забруднення атмосферного повітря, причому з великою статистичною вірогідністю, що свідчить про вирішальну роль внутрішніх а не зовнішніх джерел забруднення. Серед виявлених в повітрі хімічних речовин найбільша питома вага належить основним компонентам полімерних матеріалів: формальдегіду, стиролу, фенолу, причому їхні концентрації у 80 – 93.3 % випадків перевищували ГДКс.д.: по формальдегіду – в середньому в 13.6 разів, по стиролу в 26.5 раза, по фенолу в 8.0 разів. Виходячи з цього, можна стверджувати, що фенол, стирол і формальдегід є основними забруднювачами житлового середовища.

2. Доведена залежність між забрудненням повітряного середовища квартир і факторами, що на нього впливають (насиченість полімерними матеріалами, відносна вологість повітря, вентиляція), яка  описується  рівняннями множинної регресії. Використовуючи розроблені нами рівняння, можна прогнозувати величини забруднення повітря  житлових приміщень органічними хімічними сполуками.

3. Найбільше  значення  в забрудненні житлових приміщень належить факторам насиченості полімерними матеріалами.  Забруднення атмосферного повітря менше впливає на забруднення квартир органічними хімічними речовинами. Збільшення загальної насиченості полімерними матеріалами, насиченості килимовими виробами, меблями, відносної вологості,  призводить до зростання забруднення повітря житла, а з зростанням об’єму вентиляції забрудненість в квартирі знижується.

4. На низьких рівнях впливу величина комбінаційного ефекту фенолу, стиролу і формальдегіду дуже рідко рівна сумі ефектів ізольованої дії цих факторів – явища потенціювання і антагонізму зустрічаються значно частіше сумації. Тобто, виникає  типовий  синергоантагонізм.

5. Розроблені коефіцієнти комбінованої дії фенолу, стиролу і формальдегіду. Встановлено, що на рівні ГДКс.д. і близьких до них концентрацій фенол, стирол і формальдегід діють як антагоністи. При збільшенні концентрації  компонентів суміші  до 10 і більше разів (що зустрічаються реально в повітрі житлових приміщень) спостерігається ефект потенціювання, причому сильно виражений. Із збільшенням часу впливу фенолу, стиролу і формальдегіду імовірність потенціювання значно підвищується, в той час як імовірність появи антагонізму знижується. Імовірність виникнення ефектів сумації дуже мала і по закінченню експерименту дорівнювала нулю. Це свідчить, що в механізмі комбінованої дії досліджених хімічних речовин мають місце нові особливості, не властиві їм при ізольованій дії.

6.  Проведені дослідження показали що фенол, стирол і формальдегід в концентраціях, присутніх в повітрі житлових приміщень, можуть бути потенційно небезпечними для здоров’я людей, що в них мешкають. Для попередження шкідливого впливу на організм хімічних речовин, що виділяються з полімерних матеріалів будівельного і побутового призначення, необхідно здійснювати гігієнічне регламентування з урахуванням їх комплексного застосування в житлі.

Список основних праць опублікованих за темою дисертації

1. Голиченков А.М. Разработка прогнозной модели расчета максимально-допустимых концентраций фенола для экстремальных ситуаций. //Гигиена населенных мест. - Вып. 33.  - Киев–1998. - С. 135-139.

2. А.М. Голиченков. Гигиеническая оценка загрязнения воздушной среды жилья химическими веществами при использовании синтетических полимерных материалов. //Гигиена населенных мест. - Вып. 37. - Киев–2000. - С. 203-211.

3. О.І. Волощенко, В.М. Чекаль, В.І. Ляшенко, О.М. Голіченков, О.В. Раєцька, А.І. Кузьміна, Л.І. Молявко, К.М. Макаренко. Основні напрямки гігієнічної регламентації полімерних матеріалів, які використовуються в будівництві та побуті. //Гигиена населенных мест. - Вып. 38. - Т.1. - Киев–2001. - С. 368-377. (Дисертантом проведено аналіз даних літератури, експериментальні дослідження).

4. О.М. Голіченков. Гігієнічні аспекти комбінованої дії фенолу, стиролу і формальдегіду, як основних забруднювачів повітря житлових приміщень. //Гігієна населених місць. - Вип. 40. - Київ-2002. - С. 54-62.

5. О.М. Голіченков. Вивчення залежностей між забрудненням повітря житлових приміщень та факторами житлового середовища. //Гігієна населених місць. - Вип. 41. - Київ-2003. - С. 164-169.

6. Волощенко О.І., Ляшенко В.І., Козлова І.А., Пастушенко С.Г., Чекаль В.М., Голіченков О.М., Макаренко К.М., Молявко В.І. Характеристика сучасних полімерних матеріалів та вимоги до їх гігієнічної регламентації. //Гігієна населених місць. - Вип. 43. - Київ-2004. - С. 215-222. (Дисертантом проведено аналіз даних літератури, експериментальні дослідження).

7. Голиченков А.М. Экспериментальное изучение комбинированного действия основных химических загрязнителей воздуха жилых помещений – фенола, стирола и формальдегида. //Актуальні питання гігієни та екологічної безпеки в Україні на рубежі століть: Зб. тез. доп. наук.-практ. конф. -К, 1999. Вип. 2. – С. 56-59.

8. Голіченков О.М. Методичні підходи до вивчення комбінованої дії фенолу, стиролу і формальдегіду на рівні низьких концентрацій. //Актуальні питання гігієни та екологічної безпеки в Україні на рубежі століть: Зб. тез. доп. наук.-практ. конф. -К, 2000. Вип. 3. – С. 54-56.

9. О.І. Волощенко, О.М. Голіченков, В.І. Ляшенко, О.В. Раєцька. Санітарно-гігієнічний стан повітряного середовища житла в зв’язку з застосуванням полімерних матеріалів будівельного та побутового призначення. //Матеріали 14 з’їзду гігієністів “Гігієнічна наука та практика на рубежі століть”.  - Том 1. – Дніпропетровськ. –2004. - С. 148-250. (Дисертантом виконані дослідження та аналіз результатів, підготовлено матеріал для опублікування).

10. Голіченков О.М. Пріорітетні хімічні забруднювачі повітря житлових приміщень та особливості прояву їх біологічних ефектів в умовах комбінованої дії. // Актуальні питання гігієни та екологічної безпеки України (Перші марзеєвські читання): Зб. тез. доп. наук.-практ. конф. -К, 2005.  – С. 29-30.

АНОТАЦІЯ

Голіченков О.М. Гігієнічне значення комплексу ведучих компонентів полімерних матеріалів (фенолу, стиролу, формальдегіду) як факторів забруднення житлового середовища. – Рукопис. Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата медичних наук за спеціальністю 14.02.01 – гігієна (медичні науки). – Інститут гігієни та медичної екології ім О.М. Марзеєва АМН України, Київ, 2006.

Дисертаційна робота Голіченкова О.М. присвячена вивченню забруднення повітря житлового середовища органічними хімічними сполуками в зв’язку з широким застосуванням полімерних та синтетичних матеріалів в будівництві та побуті, обгрунтуванню типу комбінованої дії ведучих хімічних забруднювачів житла (фенол, стирол, формальдегід) на основі експериментальних даних. Отримані нові дані про гігієнічне значення в житловому середовищі газовиділень із складних комплексів полімерних матеріалів та показані основні закономірності міграції хімічних речовин з полімерних матеріалів у повітряне середовище житлових приміщень. Розроблені математичні моделі прогнозування рівня міграції хімічних речовин з полімерних матеріалів в умовах житла.   Вперше експериментально встановленний характер комбінованої дії основних забруднювачів повітря – фенолу, стиролу й формальдегіду в концентраціях, що реально зустрічаються в повітрі житлових приміщень.

Ключові слова: полімерні матеріали, комбінована дія, житлове середовище, фенол, стирол, формальдегід, коефіцієнти комбінованої дії, насиченість.

АННОТАЦИЯ

Голиченков А.М. Гигиеническое значение комплекса ведущих компонентов полимерных материалов (фенола, стирола, формальдегида) как факторов загрязнения жилой среды. – Рукопись. Диссертация на соискание научной степени кандидата медицинских наук по специальности 14.02.01 – гигиена (медицинские науки). – Институт гигиены и медицинской экологии им. А.Н. Марзеева АМН Украины, Киев, 2006.

Диссертационная работа Голиченкова А.М. посвящена изучению загрязнения воздуха жилой среды органическими химическими веществами в связи с широким использованием полимерных и синтетических материалов в строительстве и быту, обоснованию типа комбинированного действия ведущих химических загрязнителей жилища (фенол, стирол, формальдегид) на основе экспериментальных даных.

Установлено, что уровень загрязнения воздуха  жилых помещений значительно превышает уровень загрязнения атмосферного воздуха, причем с большой статистической достоверностью, что свидетельствует о решающей роли внутренних а не внешних источников загрязнения. Среди выявленных в пробах химических веществ наибольший удельный вес принадлежит ведущим компонентам полимерных материалов: формальдегиду, стиролу, фенолу, причем их концентрации в 80-93.3 % случаев превышали Гдкс.д.: по формальдегиду – в среднем в 13.6 раз, по стиролу в 26.5 раза, по фенолу 8.0 раз. Исходя из этого можно утверждать, что фенол, стирол и формальдегид являются основными загрязнителями жилой среды.

Анализ коэффициентов корреляции показал зависимость концентраций практически всех исследованных химических веществ от насыщенности помещений ковровыми изделиями, мебелью, общей насыщенностью, вентиляцией. Общая загрязненность квартир (К сум.) также в значительной мере зависит от указанных факторов, коэффициенты корреляции указывают на наличие сильной связи между ними, коэффициенты корреляции составляли: для вентиляции – 0,725, для насыщенности полимерами от 0,899 до 0,934 при уровне значимости р=0.001. Между К сум. квартиры и К сум. атмосферы коэффициент корреляции равнялся 0.257 при уровне значимости р=0.18, что указывает на отсутствие прямой связи между загрязнением  атмосферного воздуха и воздуха квартиры.

Установлена с помощью линейного регрессионного одно- и многофакторного анализа зависимость концентраций химических веществ от параметров микроклимата и насыщенности полимерными материалами.  Показано, что  основными факторами, действующими на загрязненность воздуха квартир, являются насыщенность полимерными материалами, вентиляция и для некоторых химических веществ влажность и общая загрязненность атмосферного воздуха. Полученные уравнения разрешают рассчитывать концентрации химических соединений в зависимости от действующих факторов воздушной среды.

Установлено, что  наибольший вклад в расчетное значение общей загрязненности принадлежит факторам насыщенности полимерными материалами, загрязнение атмосферного воздуха вносит незначительный вклад в загрязнения квартир органическими химическими веществами. Увеличение  общей насыщенности, насыщенности мебелью, влажности приводит к возрастанию загрязнения воздуха, а с возрастанием объема вентиляции загрязненность в квартире снижается.

Установлено, что при комбинированном действии фенола, стирола и формальдегида варьирование в широких границах концентрации одного компонента может приводить к парадоксу малых концентраций. Антагонизм одного вещества может изменяться потенциированием при повышении концентрации. Увеличение или уменьшение сроков влияния компонентов комбинации, а также варьирование последовательности увеличения концентрации веществ в смеси может стать причиной синергоантагонизма. Причем по разным показателям в одни и те же сроки могут регистрироваться разные эффекты комбинированного действия. В данном случае при оценке полученных коэффициентов комбинированного действия необходимо ориентироваться на наиболее неблагоприятные сдвиги в организме.

Разработаны коэффициенты комбинированного действия фенола, стирола и формальдегида. Установлено, что на уровне ПДК и близких к ним концентраций фенол, стирол и формальдегид действуют как антагонисты. При увеличении концентрации  компонентов смеси  до 10 и больше раз (что встречаются реально в воздухе жилых помещений) наблюдается эффект потенциирования, причем сильно выраженный. С увеличением времени влияния фенола, стирола и формальдегида вероятность потенциирования значительно увеличивается, в то время как вероятность появления антагонизма снижается. Вероятность возникновения эффектов сумации очень низкая и по окончанию эксперимента равняется нулю. Это свидетельствует о том, что в механизме комбинированного действия исследованных химических веществ имеют место новые особенности, не присущие им при раздельном действии.

Установлено, что фенол, стирол и формальдегид в концентрациях, присутствующих в воздухе жилых помещений, явлвляются потенциально опасными для здоровья проживающих в них людей. Для предупреждения вредного влияния на организм химических веществ, которые выделяются из полимерных материалов строительного и бытового назначения, необходимо осуществлять гигиеничное регламентирование с учетом их комплексного применения в жилье.

Ключевые слова: полимерные материалы, комбинированное действие, жилая среда, фенол, стирол, формальдегид, коэффициенты комбинированного действия, насыщенность.

ANNOTATION

Golichenkov O.M. Hygienic assessment of the complex of leading components of polymer materials (phenol, styrene, formaldehyde) as the pollutants of residential environment. – Manuscript. Thesis for a candidate’s degree medical sciences by the speciality 14.02.01 – hygiene (medical sciences).- O.M.Marzeyev Institute for Hygiene and Medical Ecology of the Academy of Medical Sciences of Ukraine, Kyiv, 2006.

Thesis is devoted to the study of air pollution with the organic chemical compounds in residential environment in connection with a wide use of polymer and synthetic materials in building and everyday life, to the rationale of the combined effect of leading chemical pollutants in dwelling (phenol, styrene, formaldehyde) on the basis of the experimental data. New data on the hygienic meaning of gas emissions from the compound complexes of polymer materials  in residential environment were obtained. Major appropriatenesses of the migration of chemical substances from the polymer materials in the air environment of dwellings were shown. Mathematical models for the prognostication of the migration’s level of chemical substances from the polymer materials in the conditions of dwelling were elaborated. For the first time a character of the combined effect of major air pollutants – phenol, styrene, and formaldehyde in the concentrations that are really occured in the dwelling’s air has been determined.

Key words: polymer materials, combined effect, dwelling’s environment, phenol, styrene, formaldehyde, combined effect coefficient, saturation.